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热电研究团队在热电材料性能调控方面取得重要进展

Created Date 9/6/2018    View Numbers  502 Return    
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       众所周知,热电材料的载流子浓度是其电-热转换效率的决定性因素之一。然而,热电材料的最佳载流子浓度并不是一个定值,而是随温度而变化。因此,传统的掺杂方式并不能实现热电材料在全工作温区内的载流子浓度优化。近年来的研究表明,含有“动态原子”的化合物往往表现出奇异的电热输运性能,比如具有类液态Cu子晶格的Cu2Se化合物,以及具有金属-绝缘体转变的VO2化合物等。热电(温差电)性能由电、热输运性能共同决定,因此是研究“动态原子”作用的理想体系。并且在理解“动态原子”作用机理的前提下,有望利用其对热电性能进行宽温域优化。



       最近,材料学院骆军教授课题组与我院杨炯教授、南方科大张文清教授合作,利用“动态原子”对热电化合物的电热输运性能进行了调控。他们首先设计并构建一个包含基体(PbSe)和第二相的相分离体系,并利用温度升高过程中第二相的逐渐溶解在基体中引入了间隙原子,从而实现了在全温区范围内对载流子浓度的优化(见上图)。在该材料体系中,间隙Cu离子表现出“动态”特征,并且可以提供1个电子,实现对基体的n型掺杂。首先,在低温下,富Cu第二相可视作原位掺杂源,随着温度升高,Cu在PbSe中的固溶度逐渐增大,Cu离子不断从富Cu第二相动态进入到PbSe的晶格间隙,从而载流子浓度随温度升高而渐进式增加,实现了宽温区的载流子浓度优化,因此功率因子显著增大。其次,Cu的添加在材料中引入晶格缺陷,同时位于晶格间隙的Cu在高温下剧烈振动导致低频光学支声子的出现,从而实现了多尺度声子散射,因此晶格热导率显著降低。间隙Cu原子的动态掺杂效应和多尺度声子散射的协同效应,使得Cu掺杂n型PbSe的热电性能大幅度提高,最终得到了高达1.45的热电优值。该研究不仅深入揭示了动态掺杂对材料电热输运性能调控的微观机理,同时还证明了“动态原子”可作为优化热电材料性能的有效手段。
       该工作由上海大学材料学院骆军教授和张继业副研究员、材料基因组工程研究院杨炯教授、南方科技大学张文清教授以及北京凝聚态物理国家实验室、同济大学、中科院物理研究所和美国西北大学等单位课题组共同合作完成,上海大学为第一署名单位,博士生游理为论文第一作者,骆军教授、张继业副研究员和杨炯教授为论文共同通讯作者。论文结果发表在Energy & Environmental Science上(影响因子30.067)。该工作得到国家自然科学基金重点项目、面上项目和上海市科委材料基因组研究院专项课题等资助。

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